Karl Friedrich von Baden spielte für Jung-Stillings letzten Lebensabschnitt eine herausragende Rolle. Der badische Landesherr holte ihn 1803 in sein Umfeld. Daraus entwickelte sich nicht lediglich eine dienstliche Beziehung. Jung-Stilling wurde persönlicher Berater des Fürsten, mit dem ihn zugleich eine enge persönliche Verbindung verband. Der Wechsel nach Baden verschaffte ihm die Möglichkeit, sich zunehmend seiner religiösen und schriftstellerischen Tätigkeit zu widmen. Karlsruhe wurde schließlich Jung-Stillings letzter Wohnort. Die Beziehung zu Karl Friedrich zeigt zugleich, dass Jung-Stillings Wirkung am Ende seines Lebens weit über Medizin und Hochschullehre hinausging.